文/万文坚、黎华、曹俊诚，中国科学院上海微系统与信息技术研究所太赫兹固态技术重点实验室
太赫兹（THz）波就像一个宝箱，一直以来未被人类完全打开。THz波是一种介于微波和红外之间的电磁波，其激射频率范围为0.1~10.0 THz，对应波长为3 mm~30 μm。THz波可以穿透纸张、塑料和陶瓷等包装材料，并且光子能量低，对生物体无辐射损害。
THz波作为载波具有比微波更高的带宽，在安检、成像、医学诊断、材料分析和高速无线通信等领域具有重要的应用需求。尽管人们对太赫兹辐射潜在用途有多种想法，但因为缺乏产生和探测太赫兹辐射的实用技术，这些想法变得难以实施。而太赫兹量子级联激光器（THzQCL）的出现，扫除了通往实际应用道路上的主要障碍。
什么是太赫兹量子级联激光器
（THzQCL）？
在1~5 THz范围内，THzQCL是产生太赫兹波最有效的电抽运半导体辐射源，具有固态易集成和转换效率高的优点。从2002年第一个THzQCL被研制出来，经过十几年的发展，目前THzQCL的激射频率覆盖范围为1.2~5.2 THz，最高输出功率达2.4 W，最高工作温度超过了210 K。
另外，在波导结构上通过实施光栅、光子晶体及超表面等光子工程，使激光的出光方式发生改变，光束质量及输出功率得到进一步提升。
目前常用的THzQCL有源区结构包含：束缚态向连续态跃迁结构、共振声子结构、束缚态向连续态跃迁和共振声子杂化结构，如图1(a)~1(c)所示。对于THz波，介质很难进行有效的光学限制，一般采用金属层来实现。THzQCL波导结构主要有半绝缘表面等离子体波导和双面金属波导，如图1(d)-1(e)所示。
图1 三种THzQCL有源区结构的导带图及两种波导结构
THzQCL基本采用 GaAs/AlGaAs材料体系，这种材料体系的优点是任意Al组分的AlGaAs材料都可以与GaAs达到晶格匹配，材料外延技术相对成熟。也有相关研究采用与InP衬底晶格匹配的InGaAs/InAlAs和InGaAs/GaAsSb超晶格作为有源区。
这类材料的电子有效质量比 GaAs基材料更低，然而在材料性能研究及外延技术方面都不如GaAs基材料成熟。在输出功率及工作温度等性能指标上，InP基THz QCL都逊色于GaAs基 THzQCL。GaN/AlGaN 材料相比于GaAs具有更高的纵光学声子能量，有望进一步提高THzQCL的工作温度，甚至实现在室温下工作。
然而大面积、可重复和高质量GaN/AlGaN异质材料的外延非常困难，材料性能严重限制了GaN/ AlGaN基THzQCL器件的发展，这也是研究人员主要关注的重点。
太赫兹量子级联激光器的重点研究方向？
目前对THzQCL的研究重点主要有两个方面：一个是从激光器有源区结构上着力扩展THzQCL的激射频率、提高器件的工作温度及输出功率等；另一方面是从激光器谐振腔也就是波导结构上进一步改善激光性能。
1
高性能THzQCL
激射频率、输出功率及工作温度是THzQCL的三个基本性能指标。
激射频率方面
基于GaAs/Al0.1Ga0.9As多量子阱的束缚态向连续态跃迁的有源区结构THzQCL，器件的激射频率低至1.2 THz，这是目前报道的无磁场辅助的最低激射频率。
基态QCL的原理是在多量子阱中只有基态子带参与电子的输运和辐射跃迁。基态QCL有更窄的势阱，高能级子带更远离基态，辐射跃迁释放的光子能量更大。为了提高THzQCL的激射频率，采用基态QCL的有源区结构，实现了5.2 THzQCL 激射频率，这是目前THzQCL最高的激射频率。
工作温度方面
THz光子能量低，容易受到声子的影响，THzQCL通常需要在大体积的低温制冷系统中工作。到目前为止，已经有很多研究致力于提高THzQCL的工作温度，以期实现小型化和便携式的THz辐射源。图2(a)为具有代表性的高工作温度的THzQCL。
图2 代表性的高性能 THzQCL 统计图
苏黎世ETH量子电子学研究所Jerome Faist小组研制出了基于热电致冷的THzQCL。该器件无需使用大体积的低温制冷系统，工作温度达到210.5 K，在206 K时峰值功率高达1.2 mW，这一研究成果为实现便携式THzQCL辐射源铺平了道路。
输出功率方面
水对THz波的吸收作用较大，实际应用中，光路系统的水汽及样品物质的水分都会衰减THz波的能量，因此THz技术对大功率THzQCL提出了要求。上图2(b)为一些代表性的大功率 THzQCL。
对此，中国科学院上海微系统与信息技术研究所曹俊诚课题组采用四阱共振声子的有源区结构，实现了激射频率4.3 THz、脉冲峰值功率1.2 W的大功率QCL。
2
光子工程
除了有源区方面的研究，THzQCL的另一个研究重点为谐振腔或波导方面。尤其是对于双面金属波导THzQCL，亚波长出光孔径及高端面反射率导致了这种激光器具有异常发散的光束质量和很低的输出功率。
下面来看看，有哪些可以用于双面金属波导THzQCL的光子工程，能够改变出光方式、改善光束质量、提高输出功率以及实现光谱控制和频率可调谐。
一维光栅
分布反馈DFB结构通过周期性的布拉格（Bragg）光栅来实现对光的反馈，只有满足Bragg波长的光才能加强反射，得到前向波和后向波的耦合，实现纵模选择。采用光栅的DFB激光器，在单色性及稳定性方面优于法布里-珀罗(F-P)腔激光器。光栅阶数决定了出光方向，将二阶光栅引入双面金属波导THzQCL中，激光沿腔长方向振荡反馈，沿垂直表面方向出射，如图3(a)所示。
图3 一维光栅 THzQCL
二阶光栅表面发射DFB THzQCL的优点在于出光面积增大，激光的远场发散特性得以改善，但二阶面发射DFB THzQCL 激光输出功率低及远场出现两个光斑。渐变光子异质结光栅和非对称二阶与四阶混合光栅是在二阶光栅的基础上进行了改进，如图3（b）和图3（c）所示，主要优势在于增加辐射效率，可实现激光器的大功率输出。同时远场性能也得到改善，呈单个椭圆形光斑。
三阶光栅、天线反馈等离子体光栅及线 DFB 光栅与相控阵列类似，均有锁相效果，优势在于可形成低散射的窄光束。将光栅波失与波导方向的自由空间波失进行耦合，则激光沿波导双向发射。其中天线反馈等离子体光栅，如图3(e)所示，主要起到耦合输出锁相的作用，反馈作用弱，因此激光单模稳定性不如DFB光栅，激光器的输出功率也受到影响。
线DFB光栅，如图3(f)所示，就是在天线反馈等离子体光栅的基础上增加了一阶DFB光栅，使其具有一阶DFB光栅的反馈作用，在保证窄光束的同时提高单模稳定性和激光输出功率。三阶光栅，如图3（d）所示，兼具强反馈和阵列锁相效果，然而有源区的窄缝深刻蚀给工艺增加了一定难度。
二维光子结构
为了从两个维度上更好地控制激光光束发散度，获得理想的高斯光斑，一些二维光子结构如环形光栅、同心圆光栅、光子晶体、光子准晶和随机结构等被用于双面金属波导THzQCL中。
图4 二维光子结构 THzQCL
环形光栅和同心圆光栅是一维光栅向二维方向的扩展。其中环形光栅，如图4(a)和图4(b)所示，对有源区材料的利用率极低，环形内部的材料对激光增益没有贡献。
同心圆光栅增益区覆盖整个圆区域，如图4(c)和4(d)所示，然而必须使用桥连结构导通光栅中每个金属环，桥连结构容易影响模式分布，从而影响远场光斑。
光子晶体有很高的品质因子，在保证单模窄光束的同时，器件面积可以制作得很小。然而光子晶体THzQCL在光子带边反对称模式下工作，如图4(g)和4(h)所示，激光辐射效率有限。
相比于光子晶体THzQCL，光子准晶THzQCL具有更高的输出功率及出光效率，如图4（i）和图4（j）所示。
随机THzQCL，如图4(k)和图 4(l)所示，其优点是获得性。准直的激光输出之外，激光相干性低，激光频率不受光子结构的限制，容易进一步实施调谐，可以为无伪影成像提供理想光源。
超表面结构
实现大功率输出及对称准直、接近衍射极限的高质量光束，对于半导体激光器来说是一个挑战。在可见光和近红外波段，一个成功的案例是垂直外腔表面发射激光器 (VECSEL)的研制。典型的VECSEL结构包括半导体有源区、一起生长的半导体分布布拉格反射镜和外部反射镜。半导体分布布拉格反射镜和外部反射镜一起构成谐振腔。
基于THzQCL超表面结构的 VECSEL在实现单模、窄准直光束、高输出功率、偏振控制和可调谐方面具有很大的优势，如图5所示。
图5 基于超表面的THz VECSEL
THz光频梳
光频梳在频域上是由一系列频率稳定、等间距且相干的频率线组成的频率齿，在时域上为一系列的超短光脉冲。基于其高频率稳定性和超短时间脉冲特性，光频梳在高精密光谱检测、高时间分辨动力学、激光测距和绝对频率测量等领域具有重要应用。
由于缺乏有效的THz源，THz光频梳的研究及应用仍然发展迟缓。在THz波段，基于电抽运的THz QCL是实现THz光频梳的理想载体。一直以来，研究人员都在不断研究探索。中国科学院上海微系统与信息技术研究所太赫兹固态技术重点实验室曹俊诚课题组也是其中之一，研究方向包括射频调制主动稳频 THz光频梳、集成石墨烯被动稳频THz光频梳和 THz双光梳等。
主动稳频THz光频梳：射频调制是实现 THzQCL 频率稳定及频谱展宽的有效手段，如图6所示。射频调制技术大大发掘了发射谱的展宽能力，然而进一步展宽频谱，还需要从有源区入手增加增益谱宽。如考虑不同中心频率的多个有源区堆叠结构，再结合射频调制技术，有望实现谱宽超过1THz的光频梳。
图6 射频调制对 THzQCL 发射谱的影响，其中灰色谱线为自由工作状态下发射谱，黑色谱线为射频调制下的发射谱。
被动稳频THz光频梳：半导体激光器的色散导致了激光模式间距的不均匀性，色散严重限制了光频梳的带宽。曹俊诚课题组证明了150 μm宽的QCL的频率稳定性最好，具有最窄的拍频信号，如图7所示。然后在150 μm宽的THzQCL前端面集成多层石墨烯，利用石墨烯饱和吸收体的非线性与色散补偿机制，实现了被动稳频THz光频梳。最后采用THz抽运-探测技术实现 THzQCL的被动锁模。
图7 集成石墨烯被动稳频 THzQCL 光频梳
THz双光梳：曹俊诚课题组采用低阈值连续波工作的半绝缘表面等离子体波导THz QCL研制了THz片上双光梳，如图8所示。该系统具有两个THz光频梳，利用两个光频梳在重复频率上的微小差别，将光谱转换到微波频段，该光谱可用于实现高分辨的光谱检测。基于THz双光梳的成谱技术具有集成度高、稳定性强、反应速度快及灵敏度高等优点。
图8 基于 THzQCL 的片上双光梳
最近，一种Y 型双光梳系统被提出，基于QCL自身的非线性效应实现了双光梳，如图9 所示。该套系统没有机械活动部件，也不需要光学元件进行对准和耦合，具有结构紧凑和机械稳定性好的特点，有望用于开发新型的快速实时THz光谱分析仪。
图9 基于THzQCL的Y型双光梳系统
小 结
近十几年来，THzQCL作为重要的 THz辐射源，始终朝着更高性能的方向发展，在激射频率拓宽、工作温度提高和输出功率提升等方面已取得了显著成果。通过波导光子工程，THzQCL 也实现了光束整形、出光效率提升、谱控制、频率调谐及极化控制等。光频梳是激光技术领域的研究热点，低温制冷系统使得基于THzQCL的光频梳研究有望进一步拓展THz QCL的应用领域。
现阶段的研究方向是开发实用的便携式热电致冷THzQCL辐射源，而最终实现THzQCL在室温下工作的终极目标。相信在不久的将来，经过研究者的不懈努力，THzQCL会像中红外QCL一样可以室温连续波工作，并具有瓦级功率的激光输出，从而推动 THz技术及应用走向成熟。
本文改编自：万文坚,黎华,曹俊诚.太赫兹量子级联激光器研究进展[J].中国激光,2020, 47(07):0701009
封面来源：m.chem17.com
最新评论